北理工在石墨相氮化碳改性及其應用于環(huán)境和能源領域取得重要研究進展
發(fā)布日期：2022-03-10 供稿：生命學院 攝影：生命學院
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近日，北京理工大學生命學院綠色生物制造課題組在石墨相氮化碳（g-C3N4）改性及其在環(huán)境和能源應用方面取得重要研究進展，相關成果以“Hollow Polymeric Ionic Liquid Spheres with Hierarchical Electron Distribution: A Novel Composite of g-C3N4 for Visible Light Photocatalytic Water Splitting Enhancement”為題發(fā)表于頂級權威期刊《Chemical Engineering Journal》（影響因子13.273），北京理工大學生命學院2019級博士生賀濱與天津大學化工學院2018級博士生陳圣新為該工作共同第一作者，通訊作者為孫劍教授。
圖1 課題組基于石墨相氮化碳所開展的系列工作
作為一種可見光響應的非金屬有機半導體，石墨相氮化碳（g-C3N4）具有合成簡單、物化性質穩(wěn)定、綠色經(jīng)濟、可見光響應、帶隙合適等優(yōu)點，被廣泛應用于污水處理、CO2還原、光解水制氫等環(huán)境和能源領域。由于原始的g-C3N4存在比表面積低、載流子復合嚴重、可見光利用率低等問題，需要對其進行結構改性。為此，課題組前期研究了不同改性策略，包括構筑生物質衍生異質結、離子修飾同質結等，以求獲得性能優(yōu)異的g-C3N4基催化劑，并將其應用于水污染治理，能源轉化等領域（圖1）。例如，利用自然界中廣泛存在的海洋類生物質-甲殼素作為碳前驅體，通過一步熱聚合法構筑了生物基碳/g-C3N4異質結（CDC/CN），提高了對可見光吸收，促進了載流子的分離，對降解染料的能力有大幅提升（圖2a）（ Appl. Surf. Sci., 2020, 527, 146737 ）。進而，在綜述文章中系統(tǒng)總結了現(xiàn)有研究中不同維度碳材料（從零維到三維）與g-C3N4構筑異質結結構異，對于g-C3N4 性能的影響機制（圖2b）（ Green Energy Environ., 2021, 6, 823 ）。為進一步提升異質結的促進效應，整合了離子修飾與異質結的雙重優(yōu)勢，發(fā)展了K+修飾的1D/2D同質結結構，在處理難降解抗生素污水中表現(xiàn)出良好的潛力（圖2c）（ Appl. Surf. Sci., 2022, 575, 151695 ）。
圖2 (a) 一步熱聚合法構筑生物質衍生碳/g-C3N4異質結示意圖；(b) 不同維度碳材料（從零維到三維）構筑異質結結構示意圖；(c) K+修飾的1D/2D同質結結構合成機理。
為了實現(xiàn)改性策略的突破，課題組基于離子液體微環(huán)境及其過程強化機制方面的長期積累，提出了以聚合離子液體作為“電子儲體”的概念，發(fā)展了具有層級電子分布的中空聚合離子液體微球 (PIL- x ), 并將其用于修飾的g-C3N4。利用其陰陽離子可以調控殼結構中不同電子層厚度，影響體系的電子傳輸儲備行為，獲得了性能優(yōu)異的產(chǎn)氫催化劑（圖3）（ Chem. Eng. J., 2022, 135625 ）。該工作拓寬了聚合離子液體的應用范圍，為g-C3N4及其他光催化劑的改性提供了一條新的思路，對于開發(fā)高效的光催化劑具有重要的意義。
圖3 (a) 構筑PIL- x /g-C3N4復合體系示意圖; (b) 復合體系產(chǎn)氫性能對比。
論文詳情：Bin He#, Shengxin Chen#, Yuandong Cui, Xinyan Chen, Yu Lei, Jian Sun*. Hollow Polymeric Ionic Liquid Spheres with Hierarchical Electron Distribution: A Novel Composite of g-C3N4 for Visible Light Photocatalytic Water Splitting Enhancement, doi: https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.135625.
原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894722011263
附課題組簡介：
綠色生物制造課題組圍繞國家“雙碳”和可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略需求，注重化學、生物、化工、材料等多學科交叉融合，開展功能化離子液體基礎及應用研究，具體方向包括功能化離子液體設計及微環(huán)境作用，生物基化學品和材料合成，光、電、熱、生物等過程耦合，以及仿生功能器件構建等。課題組長為孫劍教授，博導，國家高層次青年人才計劃入選者，中國纖維素行業(yè)協(xié)會技術委員會副主任，中國化工學會離子液體專委會委員，中國膜工業(yè)協(xié)會醫(yī)藥生物用膜技術委員會委員。長期從事基于離子液體的綠色過程研究，在 Chem. Soc. Rev., Energy Environ. Sci., Chem. Eng. J. 等國際著名期刊發(fā)表學術論文70余篇，授權中國發(fā)明專利21項、美國專利3項、日本專利1項；主持和參與國家級高層次青年人才計劃、國家自然科學基金等項目10余項；現(xiàn)擔任 Energy Environ. Mater., Chinese J. Chem. Eng., Green Chem. Eng. 等期刊青年編委。課題組歡迎具有相關專業(yè)或背景的學子報考，同時長期招聘博士后和研究人員。
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